3-9 研究施設
分子制御レーザー開発研究センター
猿 倉 信 彦（助教授）
A -1)専門領域：量子エレクトロニクス、非線形光学
A -2)研究課題：
a) 遠赤外超短パルスレーザー b)紫外波長可変固体レーザー c) 非線形光学
d)青色半導体レーザー e) 超高速分光
f) 新真空紫外域光学窓材
A -3)研究活動の概要と主な成果
a) 遠赤外超短パルスレーザー：今までレーザーが存在していなかった遠赤外領域において，世界で初めて，強磁場を印 加した半導体から，平均出力がサブミリワットの遠赤外放射（テラヘルツ放射）を得ることに成功した。このテラヘ ルツ放射の偏光が，磁場によって大きく変化することも発見した。また，昨年度にテラヘルツ放射の実験に用いた半 導体非線形ミラーに磁場を印加することにより，テラヘルツ放射の増強を実現した。この領域は分子物質のフォノ ンやエキシトンを直接励起できることができるため非常に重要であるだけでなく，工業的応用においてもイメージ ングやセンシングなどの新たなる手法となるため，世界的にも大いに注目されている。
b)紫外波長可変固体レーザー：紫外，および深紫外波長領域において，世界で初めて全固体，かつコンパクトな10 mJ ク ラスの出力を持つ波長可変紫外超短パルスレーザーを実現した。この紫外，深紫外波長領域は様々な分子物質の分 子科学の研究，特にオゾン層問題の研究や青色半導体レーザーの研究において必要不可欠と考えられる波長領域で ある。
c) 非線形光学：半導体において，レーザー照射による遠赤外複素屈折率の変化を測定した。
d)青色半導体レーザー：青色で発光する窒化ガリウム系の半導体素子において精密な分光を行い，未解明の分野であ る発光メカニズムについて様々な知見を得た。窒化ガリウム系の半導体素子は，近年，青色半導体レーザー材料とし て急速に注目されてきている物質である。青色半導体レーザーにおいては，室温連続発振青紫色レーザーダイオー ドの寿命が１万時間を超えて製品化が間近になっているにもかかわらずその発振機構の解明には至っておらず，原 点に戻って，InGaN 系発光ダイオードの発光機構について，研究を進める予定である。
e) 超高速分光：a) で述べたような強力な遠赤外放射光を用いて，様々な分子物質の超高速過渡分光を行う。現在，化合 物半導体であるInA sにおいて，清浄表面からのテラヘルツ電磁波放射の研究を，総合研究大学院大学光先導学科松 本教授と行っており，表面とテラヘルツ電磁波に関連する多くの情報を得ている。また，神戸大学富永助教授，千葉 大学西川教授と溶液，及び期待に関する超高速遠赤外分光の実験を行っており，成果をあげている。
f) 新真空紫外域光学窓材：紫外，および深紫外波長領域におけるレーザー結晶に関するノウハウを用いて，放射光に用 いることが可能な新しい真空紫外領域の窓材の研究を課題研究として行っており，いくつかの新結晶の開発に成功 している。
B -1) 学術論文
H. MURAKAMI, T. KOZEKI, Y. SUZUKI, S. ONO, H. OHTAKE, N. SARUKURA, E. ISHIKAWA and T. YAMASE,
“Nanocluster crystals of lacunary polyoxometalates as structure-design-flexible, inorganic nonlinear materials,” Appl. Phys. Lett. 79, 3564 (2001).
K. KAWAMURA, N. SARUKURA, M. HIRANO, N. ITO and H. HOSONO, “Periodic nanostructure array in crossed holographic gratings on silica glass by two interfered infrared-femtosecond laser pulses,” Appl. Phys. Lett. 79, 1228 (2001). K. UEDA, S. INOUE, H. HOSONO, N. SARUKURA and M. HIRANO, “Room-temperature excitons in wide-gap layered- oxysulfide semiconductor: LaCuOS,” Appl. Phys. Lett. 78, 2333 (2001).
K. KAWAMURA, N. SARUKURA, M. HIRANO and H. HOSONO, “Holographic encoding of fine-pitched micrograting structures in amorphous SiO2 thin films on silicon by a single femtosecond laser pulse,” Appl. Phys. Lett. 78, 1038 (2001). K. KAWAMURA, T. OGAWA, N. SARUKURA, M. HIRANO and H. HOSONO, “Fabrication of surface relief gratings on transparent dielectric materials by two-beam holographic method using infrared femtosecond laser pulses,” Appl. Phys. B: Lasers Opt. 71, 119 (2000).
T. KOZEKI, Y. SUZUKI, Z. LIU, N. SARUKURA, K. SHIMAMURA, T. FUKUDA, M. HIRANO and H. HOSONO,
“Time-resolved gain-spectrum measurement scheme using two potential laser media and a streak camera,” Rev. Sci. Instrum. 72, 2875 (2001).
Z. LIU, T. KOZEKI, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, K. SHIMAMURA, T. FUKUDA, M. HIRANO and H. HOSONO,
“Chirped-pulse amplification of ultraviolet femtosecond pulses by use of Ce3+: LiCaAlF6 as a broadband, solid-state gain medium,” Opt. Lett. 26, 301 (2001).
S. ONO, T. TSUKAMOTO, E. KAWAHATA, T. YANO, H. OHTAKE and N. SARUKURA, “Terahertz radiation from a shallow incidence-angle InAs emitter in a magnetic field irradiated with femtosecond laser pulses,” Appl. Opt. 40, 1369 (2001).
M. OTO, S. KIKUGAWA, N. SARUKURA, M. HIRANO and H. HOSONO, “Optical fiber for deep ultraviolet light,” IEEE Photonics Technol. Lett. 13, 978 (2001).
Z. LIU, T. KOZEKI, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, K. SHIMAMURA, T. FUKUDA, M. HIRANO and H. HOSONO,
“Ce3+:LiCaAlF6 crystal for high-gain or high-peak-power amplification of ultraviolet light,” IEEE J. Sel. Top. Quantum Electron. 7, 542 (2001).
K. SAITOW, H. OHTAKE, N. SARUKURA and K. NISHIKAWA, “Terahertz absorption spectra of supercritical CHF3 to investigate local structure through rotational and hindered rotational motions,” Chem. Phys. Lett. 341, 86 (2001).
T. KOZEKI, Y. SUZUKI, M. SAKAI, H. OHTAKE, N. SARUKURA, Z. LIU, K. SHIMAMURA, K. NAKANO and T. FUKUDA, “Observation of new excitation channel of cerium ion through highly vacuum ultraviolet transparent LiCAF host crystal,” J. Cryst. Growth 229, 501 (2001).
K. SHIMAMURA, S. L. BALDOCHI, I. M. RANIERI, H. SATO, T. FUJITA, V. L. MAZZOCCHI, C. B. R. PARENTE, C. O. PAIVA-SANTOS, C. V. SANTILLI, N. SARUKURA and T. FUKUDA, “Crystal growth of Ce-doped and undoped LiCaAlF6 by the Czochralski technique under CF4 atmosphere,” J. Cryst. Growth 223, 383 (2001).
K. SHIMAMURA, H. SATO, A. BENSALAH, V. SUDESH, H. MACHIDA, N. SARUKURA and T. FUKUDA, “Crystal growth of fluorides for optical applications,” Cryst. Res. Technol. 36, 801 (2001).
H. OHTAKE, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, S. ONO, T. TSUKAMOTO, A. NAKANISHI, S. NISHIZAWA, M. STOCK, M. YOSHIDA and H. ENDERT, “THz-radiation emitter and receiver system based on a 2 T permanent magnet, 1040 nm compact fiber laser and pyroelectric thermal receiver,” Jpn. J. Appl. Phys., Part 2 40, L1223 (2001).
T. A. LIU, K. F. HUANG, C. L. PAN, S. ONO, H. OHTAKE and N. SARUKURA, “Generation of THz radiation from resonant absorption in strained multiple quantum wells in a magnetic field,” Jpn. J. Appl. Phys., Part 2 40, L681 (2001). Z. LIU, T. KOZEKI, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, K. SHIMAMURA, T. FUKUDA, M. HIRANO and H. HOSONO,
“Ultraviolet femtosecond pulse amplification with high gain using solid-state, broad-band gain medium Ce3+: LiCaAlF6,” Jpn. J. Appl. Phys., Part 1 40, 2308 (2001).
K. SHIMAMURA, T. FUJITA, H. SATO, A. BENSALAH, N. SARUKURA and T. FUJUKA, “Growth and characterization of KMgF3 single crystals by the Czochralski technique under CF4 atmosphere,” Jpn. J. Appl. Phys., Part 1 39, 6807 (2001). Y. SUZUKI, H. OHTAKE, N. SARUKURA, S. ONO, T. TSUKAMOTO, A. NAKANISHI, S. NISHIZAWA, M. L. STOCK, M. YOSHIDA and H. ENDERT, “Compact THz radiation source from an InAs in a 2-T permanent magnet irradiated with 1.04 µm femtosecond fiber laser pulses,” OSA TOPS Advanced Solid-State Lasers 50, 124 (2001).
T. KOZEKI, Y. SUZUKI, Z. LIU, N. SARUKURA, M. HIRANO and H. HOSONO, “New ultraviolet, tunable, solid-state laser medium: Ce3+:LiSr0.8Ca0.2AlF6 for potential applications to high-power laser amplifiers,” OSA TOPS Advanced Solid- State Lasers 50, 253 (2001).
Z. LIU, T. KOZEKI, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, K. SHIMAMURA, T. FUKUDA, M. HIRANO and H. HOSONO,
“Chirped pulse amplification for ultraviolet femtosecond pulses using the broad-band Ce3+:LiCaAlF6 crystal,” OSA TOPS Advanced Solid-State Lasers 50, 495 (2001).
Y. SUZUKI, H. MURAKAMI, T. KOZEKI, H. OHTAKE, Z. LIU and N. SARUKURA, “High-gain, novel double-pass, Ti:sapphire cw-amplifier and its potential output-power scalability over 10-W level by cascading,” OSA TOPS Advanced Solid-State Lasers 50, 526 (2001).
B -2) 国際会議のプロシーディングス
H. OHTAKE, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, S. ONO, T. TSUKAMOTO, Y. SEGAWA, A. NAKANISHI, S. NISHIZAWA, M. L. STOCK, M. YOSHIDA and H. ENDERT, “THz radiation emitter and receiver system based on a 2-T permanent magnet, a 1.04-µm compact fiber laser, and a pyroelectric thermal receiver,” Ultrafast Electronics and Optoelectronics, Lake Tahoe, paper UThA2 (2001).
S. ONO, T. TSUKAMOTO, H. OHTAKE, M. SAKAI, H. MURAKAMI and N. SARUKURA, “Intense THz radiation from femtosecond-laser-irradiated InAs and its geometrical dependent saturation effect in high magnetic field,” Ultrafast Electronics and Optoelectronics, Lake Tahoe, paper UThA7 (2001).
H. OHTAKE, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, S. ONO, T. TSUKAMOTO, A. NAKANISHI, S. NISHIZAWA, M. L. STOCK, M. YOSHIDA and H. ENDERT, “Compact THz radiation source from an InAs in a 2-T permanent magnet irradiated with 1.04-µm femtosecond fiber laser pulses,” Advanced Solid-State Lasers, Seattle, paper MB16 (2001).
T. KOZEKI, Y. SUZUKI, Z. LIU, N. SARUKURA, M. HIRANO and H. HOSONO, “New ultraviolet, tunable, solid-state laser medium: Ce3+:LiSr0.8Ca0.2AlF6 for potential applications to high-power laser amplifiers,” Advanced Solid-State Lasers, Seattle, paper ME9 (2001).
Z. LIU, M. HIRANO, K. SHIMAMURA, T. FUKUDA, N. SARUKURA, Y. SUZUKI, T. KOZEKI and H. HOSONO,
“Chirped pulse amplification for ultraviolet femtosecond pulses using the broad-band Ce3+:LiCaAlF6 crystal,” Advanced Solid-State Lasers, Seattle, paper WA7 (2001).
Y. SUZUKI, H. MURAKAMI, T. KOZEKI, H. OHTAKE, Z. LIU and N. SARUKURA, “High-gain, novel double-pass, Ti:sapphire cw-amplifier and its potential output-power scalability over 10-W level by cascading,” Advanced Solid-State Lasers, Seattle, paper WB5 (2001).
H. MURAKAMI, Y. SUZUKI, T. KOZEKI, H. OHTAKE, Z. LIU and N. SARUKURA, “Average power scaling of high repetition-rate femtosecond pulses by cascading multi-pass cw-amplifier,” Conference on Lasers and Electro-Optics, Baltimore, paper CMF5 (2001).
T. A. LIU, C. L. PAN, K. F. HUANG, S. ONO, H. OHTAKE and N. SARUKURA, “Generation of THz-radiation from excitation in Strained-Multiple-Quantum-Wells under the magnetic field,” Conference on Lasers and Electro-Optics, Baltimore, paper CTuA4 (2001).
S. ONO, T. TSUKAMOTO, Y. SUZUKI, H. OHTAKE, N. SARUKURA, A. NAKANISHI, S. NISHIZAWA, M. L. STOCK, M. YOSHIDA and H. ENDERT, “Novel emitter and receiver system for THz radiation consisting of a 2-T permanent magnet, a 1040-nm compact fiber laser, and a room-temperature-operating thermal receiver,” Conference on Lasers and Electro- Optics, Baltimore, paper CTuA6 (2001).
M. HIRANO, K. KAWAMURA, N. SARUKURA and H. HOSONO, “Fabrication of micro holographic optical elements by interference of a single pulse from femtosecond laser,” Conference on Lasers and Electro-Optics, Baltimore, paper CTuF2 (2001).
H. MURAKAMI, Y. SUZUKI, T. KOZEKI, H. OHTAKE, N. SARUKURA, E. ISHIKAWA and T. YAMASE, “Various lacunary polyoxometalates: Cluster molecule crystals as new designable inorganic, nonlinear materials for the second harmonic generation,” Conference on Lasers and Electro-Optics, Baltimore, paper CTuP5 (2001).
T. KOZEKI, Y. SUZUKI, M. SAKAI, H. OHTAKE, N. SARUKURA, K. SHIMAMURA and T. FUKUDA, “Observation of new excitation channels of Cerium ion through absorption by various fluoride host crystals,” Conference on Lasers and Electro-Optics, Baltimore, paper CWA19 (2001).
T. KOZEKI, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, K. SHIMAMURA, T. FUKUDA, Z. LIU, M. HIRANO and H. HOSONO,
“Time-resolved gain spectrum measurement scheme using two crystals and a streak camera for new laser media development,” Conference on Lasers and Electro-Optics, Baltimore, paper CWA23 (2001).
K. SAITOW, K. NISHIKAWA, H. OHTAKE, N. SARUKURA and K. TOMINAGA, “Terahertz absorption spectra of supercritical CHF3,” Conference on Lasers and Electro-Optics, Baltimore, paper CWA31 (2001).
K. YAMAMOTO, K. TOMINAGA, H. SASAKAWA, A. TAMURA, H. MURAKAMI, H. OHTAKE and N. SARUKURA,
“Far-infrared absorption spectra by THz radiation: its application to biopolymers,” Conference on Lasers and Electro-Optics, Baltimore, paper CWA67 (2001).
Y. SUZUKI, T. KOZEKI, N. SARUKURA, T. NAKAJYO, F. SAKAI and Y. AOKI, “Evaluation of laser material using a table-top-sized, low-jitter, 3-MeV picosecond electron-beam source with a photo cathode,” Conference on Lasers and Electro- Optics, Baltimore, paper CThM1 (2001).
Z. LIU, T. KOZEKI, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, K. SHIMAMURA, T. FUKUDA, M. HIRANO and H. HOSONO,
“Ultraviolet femtosecond pulse amplification using Ce3+:LiCaAlF6 crystal as gain medium,” Conference on Lasers and Electro- Optics, Baltimore, paper CThP5 (2001).
T. KOZEKI, Z. LIU, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, K. SHIMAMURA, T. FUKUDA, M. HIRANO and H. HOSONO,
“All-solid-state Ce3+:LiCaAlF6 amplifier for femtosecond ultraviolet pulses toward terawatt level,” The 8th International Workshop on Femtosecond Technology, Tsukuba, paper FA-8 (2001).
H. OHTAKE, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, S. ONO, T. TSUKAMOTO, A. NAKANISHI, S. NISHIZAWA, M. L. STOCK, M. YOSHIDA and H. ENDERT, “THz-radiation emitter and receiver system based on a 2-T permanent magnet, a 1040-nm compact fiber laser, and a pyroelectric thermal receiver,” The 8th International Workshop on Femtosecond Technology, Tsukuba, paper FC-15 (2001).
H. OHTAKE, Y. SUZUKI, S. ONO, T. KOZEKI, M. SAKAI, H. MURAKAMI and N. SARUKURA, “Anomalous magnetic-field dependence of THz-radiation power from femtosecond-laser irradiated InSb and InP,” The 8th International Workshop on Femtosecond Technology, Tsukuba, paper FC-21 (2001).
T. KOZEKI, Y. SUZUKI, H. OHTAKE, N. SARUKURA, T. NAKAJYO, F. SAKAI and Y. AOKI, “Evaluation of laser media using a compact, low-jitter, 3-MeV picosecond electron-beam source with a photo cathode,” The 8th International Workshop on Femtosecond Technology, Tsukuba, paper FD-17 (2001).
T. KOZEKI, Z. LIU, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, K. SHIMAMURA, T. FUKUDA, M. HIRANO and H. HOSONO,
“Time-resolved gain-spectrum measurement scheme using two-potential laser media,” The 4th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Chiba, paper MI2-5 (2001).
T. KOZEKI, Z. LIU, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, K. SHIMAMURA, T. FUKUDA, M. HIRANO and H. HOSONO,
“New ultraviolet, tunable, solid-state laser medium: Ce3+:LiSr0.8Ca0.2AlF6 for high-peak-power amplifier,” The 4th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Chiba, paper MI2-6 (2001).
K. SAITOW, K. NISHIKAWA, H. OHTAKE and N. SARUKURA, “Application of high average-power THz radiation to measure far infrared absorption spectrum of supercritical fluid,” The 4th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro- Optics, Chiba, paper TuF1-2 (2001).
M. SAKAI, T. KOZEKI, Y. SUZUKI, H. OHTAKE, N. SARUKURA, K. SHIMAMURA and T. FUKUDA, “Observation of new excitation channels of Cerium ion through absorption by various host crystals LiCAF, LiSAF, and LiSCAF,” The 4th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Chiba, paper TuF2-5 (2001).
T. KOZEKI, Z. LIU, N. SARUKURA, M. HIRANO and H. HOSONO, “Vacuum ultraviolet, 157 nm video-rate imaging with a reflective optics and a back-thinned CCD camera,” The 4th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Chiba, paper TuG2-2 (2001).
Y. SUZUKI, T. KOZEKI, H. OHTAKE, N. SARUKURA, T. NAKAJYO, F. SAKAI and Y. AOKI, “Evaluation of laser media using a compact, low-jitter, 3-MeV picosecond electron-beam source with a photo cathode,” The 4th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Chiba, paper TuJ2-6 (2001).
H. MURAKAMI, Y. SUZUKI, T. KOZEKI, H. OHTAKE, Z. LIU and N. SARUKURA, “Average power scaling of high repetition-rate femtosecond pulses by cascading cw multi-pass amplifier,” The 4th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Chiba, paper P1-20 (2001).
K. YAMAMOTO, K. TOMINAGA, H. SASAKAWA, A. TAMURA, H. MURAKAMI, H. OHTAKE and N. SARUKURA,
“Application of THz radiation to far-infrared absorption measurements of biopolymers,” The 4th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Chiba, paper P1-71 (2001).
Z. LIU, T. KOZEKI, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, M. HIRANO and H. HOSONO, “Long-term stable, high-pulse- energy fourth harmonic generation of Nd:YAG laser with large Li2B4O7 crystals,” The 4th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Chiba, paper WF3-2 (2001).
H. MURAKAMI, Y. SUZUKI, T. KOZEKI, H. OHTAKE, N. SARUKURA, E. ISHIKAWA and T. YAMASE, “Various lacunary polyoxometalates: Cluster molecule crystals as new designable, inorganic, second-order nonlinear optical materials,” The 4th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Chiba, paper WH3-1 (2001).
Z. LIU, T. KOZEKI, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, K. SHIMAMURA, T. FUKUDA, M. HIRANO and H. HOSONO,
“All-solid-state Ce3+:LiCaAlF6 amplifier for femtosecond ultraviolet pulses toward terawatt level,” The 4th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Chiba, paper WJ3-6 (2001).
T. A. LIU, C. L. PAN, K. F. HUANG, S. ONO, H. OHTAKE and N. SARUKURA, “Generation of THz-radiation from resonant absorption in Strained Multiple-Quantum-Well in a magnetic field,” The 4th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Chiba, paper ThJ3-1 (2001).
H. OHTAKE, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, S. ONO, T. TSUKAMOTO, A. NAKANISHI, S. NISHIZAWA, M. L. STOCK, M. YOSHIDA and H. ENDERT, “Novel emitter and receiver system for THz radiation consisting of a 2-T permanent magnet, a 1040-nm compact fiber laser, and a room-temperature-operating thermal receiver,” The 4th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Chiba, paper ThJ3-4 (2001).
H. OHTAKE, Y. SUZUKI, S. ONO, T. KOZEKI, M. SAKAI, H. MURAKAMI and N. SARUKURA, “Anomalous magnetic-field dependence of THz-radiation power from femtosecond-laser irradiated InSb and InP,” Ultrafast Optics 2001, Château Montebello, paper Mon : PM 8:50 Poster No 9 (2001).
S. ONO, T. TSUKAMOTO, Y. SUZUKI, H. OHTAKE, N. SARUKURA, A. NAKANISHI, S. NISHIZAWA, M. L. STOCK, M. YOSHIDA and H. ENDERT, “Novel THz radiation emission and detection system consisting of a 2-T permanent magnet, a 1040-nm compact fiber laser, and a room-temperature-operating thermal receiver,” Ultrafast Optics 2001, Château Montebello, paper Mon : PM 8:50 Poster No 24 (2001).
Y. SUZUKI, S. ONO, T. KOZEKI, H. OHTAKE, N. SARUKURA, T. NAKAJYO, F. SAKAI and Y. AOKI, “Time- resolved spectroscopic system for evaluating laser media using a table-top-sized, low-jitter, 3-MeV picosecond electron-beam source with a photocathode,” Ultrafast Optics 2001, Château Montebello, paper Tues : PM 9:00 Poster No 4 (2001).
Z. LIU, S. ONO, T. KOZEKI, Y. SUZUKI, N. SARUKURA, K. SHIMAMURA, T. FUKUDA, M. HIRANO and H. HOSONO, “All-solid-state ultraviolet femtosecond pulse amplification using Ce3+:LiCaAlF6 crystal,” Ultrafast Optics 2001, Château Montebello, paper Tues : PM 9:00 Poster No 20 (2001).
B -4) 招待講演
N. SARUKURA, “Chirped-pulse amplification of ultraviolet femtosecond pulses by use of Ce3+: LiCaAlF6 as a broadband, solid-state gain medium,” GORDON CONFERENCE, New Hampshire, August 2001.
H. OHTAKE, S. ONO, Y. SUZUKI, H. MURAKAMI and N. SARUKURA, “Magnetic-field enhanced THz radiation from InAs; its physics and application,” 26th International Conference on Infrared and Millimeter waves 2001, Toulouse, September 2001.
N. SARUKURA, Z. LIU, K. SHIMAMURA, T. FUKUDA, M. HIRANO and H. HOSONO, “Developement of all-solid- state, ultraviolet, toward TW laser system with Ce: LiCAF gain media,” 電気学会, 光・量子デバイス研究会, 2001年10月.
猿倉信彦 , 「半導体からの T Hz 電磁波の発生に関する研究」, 電気学会 , 光・量子デバイス研究会 , 2001年 8 月 . 猿倉信彦 , 「高出力紫外波長可変 C e:L iC A Fレーザー」, 電気学会 , 光・量子デバイス研究会 , 2001 年 12月 . 大竹秀幸、猿倉信彦 , 「極短量子ビームポンプ＆プローブ分析(II)」, 弥生研究会 , 2001 年 3 月 .
大竹秀幸、猿倉信彦 , 「T Hz 電磁波光源の現状」, 学振 161委員会 , 2001 年 10月 .
B -5) 受賞、表彰
猿倉信彦 , 電気学会論文発表賞(1994). 猿倉信彦 , レーザー研究論文賞(1998). 猿倉信彦 , J J A P 論文賞（E R A T O 河村他）(2001). 和泉田真司 , 大幸財団学芸奨励生(1998). 劉振林 , レーザー学会優秀論文発表賞(1998).
B -6) 学会および社会的活動 学会の組織委員
F S T '99 実行委員会(1998-1999).
Ultrafast Phenomena プログラム委員(1997-2002).
GOR D ON C ONF E R E NC E '99 INT E R NA T IONA L C OMMIT T E E (1998-1999). 応用物理学会プログラム委員(1997-2002).
電気学会光量子デバイス技術委員(1998- ). レーザー学会年次大会実行委員(1998- ). レーザー学会中部支部組織委員(1998- ).
A dvanced S olid S tate L asers プログラム委員(1999- ).
電気学会アドバンストコヒーレントライトソース調査専門委員会委員長(2001- ). 学術雑誌編集委員
レーザー研究 , 編集委員 (1997- ).
応用物理 , 編集委員 (1999- ). J J A P, 編集委員 (1999- ). J J A P, Head E ditor (2001- ).
IE E E J S T QE , 客員編集委員 (2000-2001).
B -7) 他大学での講義、客員
東京大学物性研究所客員助教授 , 1998 年 4月 -1998年 9 月 . 東京大学物性研究所客員助教授 , 2000 年 4月 -2001年 3 月 . 東北大学金属材料研究所客員助教授 , 2000 年 10月 -2001年 3月 . 宮崎大学工学部非常勤講師 , 1998 年 10月 -1999年 3月 .
理化学研究所非常勤フロンティア研究員 , 1996 年 4 月 -.
工業技術院電子技術総合研究所非常勤研究員 , 1994 年 4月 -1995年 3 月 , 1998年 7 月 -1998年 9月 . 財団法人神奈川科学技術アカデミー非常勤研究員 , 1998 年 5月 -.
National R esearch C ouncil of C anada, 1999年 12月 . W ien T echnical University, 2000年 6 月 .
C ) 研究活動の課題と展望
遠赤外超短パルスレーザーにおいては，その実用という点において，ミリワット級のアベレージパワーを持つテラヘルツ放射 光源の開発が課題となる。現在，我々のグループでは，強磁場を印加することで，平均出力でサブミリワット級のテラヘルツ 電磁波光源の開発に成功している。この光源を用いることで，今まで非常に難しいとされていたテラヘルツ領域の時間分解 分光も容易に行うことが可能となり，様々な興味深い現象を発見してきている。これにより，光による物性制御などの実現が現 実味を帯びてきている。また，新たなテラヘルツ光源として，有機物結晶や磁性半導体にも探索の範囲を広げる方針である。 深紫外波長可変全固体レーザーにおいては大出力化と短波長化が当面の課題である。大出力化は励起配置や増幅光学 系に特殊構造をもたせることによって大きな進歩が見込まれ，短波長化は新たなるレーザー結晶を用いることにより具現化 できる。現在，ロシア，東北大学との共同研究によるC e:L iC A F 結晶を用いて，大出力紫外レーザーの開発を行っている。こ の共同研究により，200 nmより短波長での大出力深紫外波長可変全固体レーザーの実用化は，比較的早期に達成し得る と考えられている。
平 等 拓 範（助教授）
A -1)専門領域：量子エレクトロニクス、光エレクトロニクス、レーザー物理、非線形光学
A -2)研究課題：広帯域波長可変クロマチップレーザーの研究 a) 高性能マイクロチップ固体レーザーの研究
a1)固体レーザー材料の研究 a2)高輝度 Ndレーザーの研究 a3)高性能 Y bレーザーの研究
b)高性能非線形光学波長変換チップの研究 b1)高効率中赤外光発生法の研究 b2)高性能 QPM チップ作成法の研究 b3)多機能非線形波長変換法の研究
A -3)研究活動の概略と主な成果
中赤外域から紫外域にわたる多機能な応用光計測を可能とする高機能・広帯域波長可変クロマチップレーザー（C hromatic Microchip L aser S ystem; C hroma-C hip L aser）をめざして以下のような研究を進めている。
a1) レーザー材料の分光特性を詳細に調べることにより，半導体レーザー（L D ）励起固体レーザー（D PS S L ）の中でも代 表的な Nd:Y A G レーザーの性能を飛躍的に高めることのできる励起法を見出すことができた。Nd:Y A G は GaA lA s- L D に適した 808 nm（
4I9/2 -
4F5/2）に強い吸収があったことが幸いしたものであるが，1064 nm発振に対する原子量子効 率を 76% と制限する要因ともなっていた。我々は，最近になり Nd
3+
高濃度添加 Y A G において上準位直接励起（
4I9/2 -
4F3/2）を行うことでレーザー性能が著しく向上することを実証した。一方で，Y A Gの結晶構造に対する詳細な研究に
より，励起に付随し誘起される熱複屈折特性を大幅に改善できる新構成を発見した。Y A G に関する研究の殆どは３０ 年近く前に成された解析に帰着するが，これに致命的な誤りがあった。基礎に立ち返った検討の結果，従来広く用い られている熱複屈折解消法を必要としない簡便な手法を提案することができた。また，新材料探索としてNd高濃度 添加の可能なセラミックY A G ，Y A G の倍程度の熱伝導率を有するY2O3や S elf-doublingの可能な GdY C OB や高効率 化の可能なB SOなど半導体レーザー励起マイクロチップ固体レーザーの観点より材料開発に強い他機関と連携し ながら研究，開発を進めている。
a2) 小型固体レーザーの究極であるマイクロチップレーザーの高輝度化を，代表的なNd系固体レーザーを中心に進め ている。これまでにモード品質を示す量として導入されつつあるM
2
因子を用いた設計法を提案，Nd:Y V O4マイクロ チップレーザーにおいて，スロープ効率58.6%を達成している。次に，パワースケーリングを図り，Nd:Y A Gを用いて 最大出力 4.1 W をスロープ効率 57% で得た。さらに，高輝度化を図るため拡散接合型 Nd:Y A G 結晶に C r:Y A G を併用 した受動Qスイッチレーザーを試作，最大平均出力4.2 W を得た。さらに，小型簡便構成を継承しつつ高機能な応用 を目指した，受動Qスイッチの制御法を検討している。すでに，パルスエネルギー500 µJ ，パルス幅 2 ns，スペクトル 線幅0.05 nmで得ている。現在，このレーザーの実用化を進めるとともに，非線形波長変換による紫外光及び赤外光 発生を検討中である。
a3)９０年代に入り，レーザーには不向きとされていたY b系材料が，L D 励起により高性能なレーザーとなり得ることが
報告された。以来，我々はこの分野でも先導的な研究を行ってきた。高出力化が期待されている Y b:Y A G は，高効率 発振が可能と言われながらも準四準位レーザーであるため，励起状態に敏感であり，条件によっては，発振効率が大 きく損なわれる欠点を有する。全固体レーザーの励起光源であるL D は，ビーム品質が劣悪であるため，その高密度 励起光学系の設計が困難であったが，M
2
因子設計法を改良することでDPSSL の最適化を容易にした。現在，長さ400 µmの Y b:Y A G マイクロチップ結晶から，常温で，スロープ効率 60% ，C W で 3 W の出力を確認している。また，複合
共振器構成により狭線幅で 85 nmと蛍光幅の９倍にも及ぶ広帯域波長可変動作を実現した。このことは，高平均出 力の超短パルスレーザーとしての可能性を示唆するものと考えている。一方，マイクロチップレーザーの高出力化 を図るため，励起パワーのスケーリングが容易なエッジ励起法を考案し，準 C W 励起により最大出力 41 W ，スロー プ効率 38% を達成した。現在，高ビーム品質を維持しながら，さらなる高出力化を図る新規構成を検討している。 b1) レーザーは高輝度の優れた光源であるが，発振波長が限定されていることがその応用を制限していた。非線形光学 に基づく波長変換法ではレーザー光のコヒーレンス特性を損なわずに高効率に異なった波長に変換できる特長を 持っている。しかしながら，分子科学に限らず種々の応用分野から，より高度な非線形光学波長変換法が求められて いる。最近提案された擬似位相整合（ Quasi Phase Matching: QPM ）波長変換法では，位相整合条件を光リソグラフィ によるディジタルパターンで設計できるため変換効率や位相整合波長が設計できるだけでなく空間領域，周波数領 域，時間領域で位相整合特性を設計できる。
本研究では，OPO, D F Gを組み合わせることで波長6 µm領域の広帯域赤外光を高効率に発生することを検討している。こ こでは，ニオブ酸リチウム（L iNbO3）にQPM構造を導入したQPM-L iNbO3を検討している。この場合，最適な周期や領域長 が決定されれば，光リソグラフィにより１つの結晶上にOPOとD F Gの２つの機能を持たせることも可能になる。これまでにOPO による3 µm域までの中赤外光発生を確認した。現在，6 µm域発生用DFG光源と性能評価用の分光分析装置を試作開発 中である。
b2) QPMデバイスには材料としてL iNbO3が広く用いられているが，従来のプロセスでは分極を反転させるための印加 高電界を深さ方向に制御することが不可能であり，原理的な検証は可能でも実用的な出力を得ることは困難であっ た。現在，初期的な QPM-L iNbO3を用いた赤外光発生実験と高出力化のための大断面積 QPM-L iNbO3作成プロセス 開発を併行して進めている。IMS マシンとして開発している新規プロセス用チャンバーでは，均一高電界を実現す るための雰囲気制御などが可能になるものであり，これにより実用的な赤外域のQPMチップ作成が期待できる。し かし，既存の非線形光学結晶では透明領域が 5~6 µm以下と限られている。一方，高い性能指数を有する化合物半導 体は赤外域でも透明度が高く大きな熱伝導率を有するが，複屈折性を持たないため複屈折位相整合（B PM）が不可能 なため従来は非線形光学結晶としては検討されてこなかった。ここでは，拡散接合によりQPM構造を導入すること 検討しており，そのための新規プロセスを開発中である。これまでに 100 µm厚の GaA sプレートを拡散接合により ４枚スタックすることに成功した。現在，その光学的な特性などを評価中である。
b3) 一方，QPM法では波長変換特性を設計できるものの許容幅が狭くなることが問題であった。非線形材料の分散特性 を詳細に調べ，MgO:L N のd31を用いることで通信に有用な 1.56 µmで∂Λ/∂λ = 0となることを見出し，実験により52 nmの広帯域位相整合特性を実証した。このことは通信領域での超短パルスの取り扱いを可能とするものであり，今 後の展開が期待されている。
その他，これまでに開発した共振器内部 S HG 型 Y b:Y A G マイクロチップレーザーにおいて，500 µW 級の単一周波数青緑 色光を得ている。さらに，同調素子を挿入することで，515.25~537.65 nmと22.4 nm（24.4 T Hz）にわたる広帯域の波長可変 特性も確認した。この応用として，F e:L iNbO3結晶のフォトリフラクティブ効果を用いた全固体型光メモリ方式を検討し，波長
多重記録に始めて成功した。同一空間への多重記録が可能な波長多重型ホログラフィック体積メモリは，次世代の超高密 度光メモリとして，注目されている。
以上，広帯域波長可変光源をめざして高輝度マイクロチップレーザー，高性能非線形波長変換チップ，さらに新規光源を用 いた新しい応用までを含めた研究開発を進めている。
B -1) 学術論文
N. PAVEL, J. SAIKAWA and T. TAIRA, “Radial-pumped microchip high-power compsite Yb:YAG laser: design and power characteristics,” Jpn. J. Appl. Phys. 40, 146 (2001).
N. SENGUTTUVAN, N. KIDOKORO, K. OOTSUKA, M. ISHII, M. KOBAYASHI, T. TAIRA, Y. SATO and S. KURIMURA, “Crystal growth and optical properties of Bi4Si3O12:Nd,” J. Cryst. Growth 229, 188 (2001).
N. SENGUTTUVAN, K. OOTSUKA, N. KIDOKORO, M. ISHII, M. KOBAYASHI, T. TAIRA, Y. SATO, S. KURIMURA and M. IMAEDA, “Crystal Growth and Characterization of New Laser Crystal Bi4Si3O12:Nd,” Memoirs Shonan Inst. Tech. 35, 29 (2001).
N. PAVEL, J. SAIKAWA, S. KURIMURA and T. TAIRA, “High average power diode end-pumped composite Nd:YAG laser passively Q-switched by Cr4+:YAG saturable absorber,” Jpn. J. Appl. Phys. 40, 1253 (2001).
Y. SATO, I. SHOJI, S. KURIMURA, T. TAIRA, N. SENGUTTUVAN, M. ISHII and M. KOBAYASHI, “Optical absorption and emission spectroscopy of Nd:Bi4Si3O12 grown by Bridgman method,” OSA TOPS 50, 67 (2001).
N. PAVEL, J. SAIKAWA and T. TAIRA, “Intra-cavity frequency doubling of a diode-pumped Nd:YAG laser passively Q- switched by Cr4+:YAG saturable absorber,” OSA TOPS 50, 246 (2001).
I. SHOJI, Y. SATO, S. KURIMURA, V. LUPEI, T. TAIRA, A. IKESUE and K. YOSHIDA, “Thermal birefringence in Nd:YAG ceramics,” OSA TOPS 50, 273 (2001).
Y. SATO, I. SHOJI, S. KURIMURA, T. TAIRA and A. IKESUE, “Spectroscopic properties of Neodymium-doped Y2O3 ceramics,” OSA TOPS 50, 417 (2001).
V. LUPEI, A. LUPEI, N. PAVEL, T. TAIRA, I. SHOJI and A. IKESUE, “Laser emission under resonant pump in the emitting level of concentrated Nd:YAG ceramics,” Appl. Phys. Lett. 79, 590 (2001).
V. LUPEI, T. TAIRA, A. LUPEI, N. PAVEL, I. SHOJI and A. IKESUE, “Spectroscopy and laser emission under hot band resonant pump in highly doped Nd:YAG ceramics,” Opt. Commun. 195, 225 (2001).
N. PAVEL, J. SAIKAWA and T. TAIRA, “Diode end-pumped passively Q-switched Nd:YAG laser intra-cavity frequency doubled by LBO crystal,” Opt. Commun. 195, 233 (2001).
V. LUPEI, A.LUPEI, S.GEORGESCU, T.TAIRA, Y.SATO and A.IKESUE, “The effect of Nd concentration on the spectroscopic and emission decay properties of highly doped Nd:YAG ceramics,” Phys. Rev. B 64, 092102 (2001).
V. LUPEI, N. PAVEL and T. TAIRA, “Laser emission in highly-doped Nd:YAG crystals under 4F5/2 and 4F3/2 pumping,” Opt. Lett. 26, 1678 (2001).
V. LUPEI, A. LUPEI, N. PAVEL, T. TAIRA and A. IKESUE, “Comparative investigation of spectroscopic and laser emission characteristics under direct 885-nm pump of concentrated Nd:YAG ceramics and crystals,” Appl. Phys. B 73, 757 (2001).
B -2) 国際会議のプロシーディングス
N. PAVEL, J. SAIKAWA, S. KURIMURA and T. TAIRA, “Microchip high-power radially-pumped composite Yb:YAG laser,” ROMOPTO 2000, 6th Conference on Optics, proceeding of SPIE, 4430, 27-34 (2001).
N. PAVEL, J. SAIKAWA, S. KURIMURA and T. TAIRA, “Continuous-wave diode radial-pumped composite Yb:YAG laser,” Proceeding of the international conference on LASERS 2000 790-795 (2001).
Y. SATO, I. SHOJI, S. KURIMURA, T. TAIRA, N. SENGUTTUVAN, M. ISHII and M. KOBAYASHI, “Optical absorption and emission spectroscopy of Nd:Bi4Si3O12 grown by Bridgman method,” OSA Topical meeting on Advanced Solid-State Lasers 2001, Technical Digest MB4, 31-33 (2001).
N. PAVEL, S. KURIMURA, J. SAIKAWA, I. SHOJI and T. TAIRA, “Diode-pumped Nd:YAG laser passively Q-switched by Cr4+:YAG saturable absorber and intra-cavity frequency-doubled by LBO crystal,” OSA Topical meeting on Advanced Solid-State Lasers 2001, Technical Digest ME8, 144-146 (2001).
I. SHOJI, Y. SATO, S. KURIMURA, T. TAIRA, A. IKESUE and K. YOSHIDA, “Thermal birefringence in Nd:YAG ceramics,” OSA Topical Meeting on Advanced Solid-State Lasers 2001, Technical Digest 162-164 (2001).
Y. SATO, I. SHOJI, S. KURIMURA, T. TAIRA and A. IKESUE, “Spectroscopic properities of neodymium-doped Y2O3 ceramics,” OSA Topical Meeting on Advanced Solid-State Lasers 2001 258-260 (2001).
S. KURIMURA, I. SHOJI, T. TAIRA, J. H. RO and M. CHA, “Coercive field dependence on Mg concentration in MgO:LiNbO3,” CLEO 2001, CTuI3, 139 (2001).
N. PAVEL, J. SAIKAWA, S. KURIMURA and T. TAIRA, “Diode Radial-Pumped Composite Yb:YAG Microchip Laser,” CLEO 2001, CTuM25, 171 (2001).
N. PAVEL, J. SAIKAWA, S. KURIMURA, I. SHOJI and T. TAIRA, “Intra-cavity frequency doubling of a Nd:YAG laser passively Q-switched by Cr4+:YAG saturable absorber,” CLEO 2001, CTuM27, 172 (2001).
V. LUPEI, A. LUPEI, B. DIACONESCU, S. GEORGESCU, T. TAIRA, Y. SATO, S. KURIMURA and A. IKESUE,
“Spectroscopic properties of highly doped Nd:YAG ceramics,” CLEO 2001, CWA21, 281 (2001).
Y. SATO, I. SHOJI, S. KURIMURA, T. TAIRA, H. HURUYA, H. NAKAO, Y-K. YAP, M. YOSHIMURA, Y. MORI and T. SASAKI, “Spectroscopic properties of GdYCOB single crystals doped with rare-earth trivalent,” CLEO 2001, CWA24, 284 (2001).
V. LUPEI, T. TAIRA, N. PAVEL, I. SHOJI and A. IKESUE, “Laser emission under resonant pump in the emitting level of highly doped Nd materials,” CLEO 2001, CFD4, 559 (2001).
I. SHOJI, Y. SATO, S. KURIMURA, T. TAIRA, A. IKESUE and K. YOSHIDA, “Thermal birefringence in Nd3+-doped YAG ceramics,” CLEO 2001, CFD6, 560 (2001).
S. KURIMURA, I. SHOJI, T. TAIRA, J. H. RO, M. CHA, T. FUKUDA, H. SEKI and H. NAKAJIMA, “Optically- monitored periodical poling for fabrication of quasi-phase-matched wavelength converter,” CLEO/PR 2001, MF1-2, I-120 (2001).
N. E. YU, J. H. RO, M. CHA, S. KURIMURA and T. TAIRA, “Broad Band Quasi-Phase-Matched Second Harmonic Generation with MgO doped Periodically Poled LiNbO3,” CLEO/PR 2001, MF1-3, I-122 (2001).
M. CHA, S. KURIMURA and T. TAIRA, “Transverse Beam Effect on Mode Locking by Cascading of Quadratic Non- linearities,” CLEO/PR 2001, MF3-3, I-123 (2001).
V. LUPEI, A. LUPEI, S. GEORGESCU, B. DIACONESCU, T. TAIRA, Y. SATO, S. KURIMURA and A. IKESUE,
“High resolution spectroscopy of concentrated Nd:YAG ceramics,” CLEO/PR 2001, Ml1-1, I-205 (2001).
V. LUPEI, T. TAIRA, N. PAVEL, I. SHOJI, A. LUPEI and A. IKESUE, “Efficient laser emission in resonantly pumped highly concentrated Nd:YAG ceramics,” CLEO/PR 2001, Ml1-3, I-208 (2001).
I. SHOJI, Y. SATO, S. KURIMURA, V. LUPEI, T. TAIRA, A. IKESUE and K. YOSHIDA, “Thermal birefringence effect in Nd3+-doped YAG ceramics,” CLEO/PR 2001, Ml1-5, I-212 (2001).
S. KAWATO, Y. SUGIURA, T. KOBAYASHI and T. TAIRA, “Optimum design of highly efficient end-pumped Yb:YAG rod amplifier,” CLEO/PR 2001, Tul1-1, I-544 (2001).
T. TAIRA, N. PAVEL and V. LUPEI, “Highly effecient Nd-ion doped microchip lasers under hot band pumping,” 2001 International Laser, Lightwave and Microwave Conference Proceedings, Shanghai(China), 170-171 (2001).
B -3) 総説、著書
I. SHOJI and T.TAIRA, “Trend of Microchip laser development,” Optical Alliance 12, 19-24 (2001).
I. SHOJI, T. TAIRA and A. IKESUE, “Ceramic lasers,” The Transactions of the Inst. of Electro., Information and Communication Engineers C J84-C, 918-925 (2001).
B -4) 招待講演
平等拓範 , 「L D 励起 Y b:Y A Gレーザの開発研究」, 電気学会 , パワー半導体レーザ技術調査専門委員会 , 東京 , 2001年 3 月 .
T. TAIRA, “Direct-pumped highly Nd-ion doped microchip lasers,” Medical Laser Research Center in Dankook university, Korea, November 2001.
T. TAIRA, “Highly doped Nd:YAG ceramics for microchip lasers,” The 9th symposium on laser spectroscopy, Korea, November 2001.
T. TAIRA, “Microchip lasers,” Stanford University, Ginzton lab., U. S. A., December 2001.
B -5) 受賞、表彰
平等拓範 , 第 23回（社）レーザー学会業績賞（論文賞） (1999). 平等拓範 , 第 1 回（財）みやぎ科学技術振興基金研究奨励賞 (1999). 平等拓範 , 第 51回（社）日本金属学会金属組織写真奨励賞 (2001). 斎川次郎 , 応用物理学会北陸支部発表奨励賞 (1998).
庄司一郎 , 第 11回（2001年秋季）応用物理学会講演奨励賞 (2001).
B -6) 学会および社会的活動 学協会役員、委員
平等拓範 , レーザー学会 , レーザー素子機能性向上に関する専門委員会幹事 (1997-1999). 平等拓範 , レーザー学会 , 研究会委員 (1999- ).
平等拓範 , 電気学会 , 高機能全固体レーザと産業応用調査専門委員会幹事 (1998- ).
平等拓範 , レーザー学会 , レーザー用先端光学材料に関する専門委員会委員 (2000- ). 平等拓範 , レーザー学会 , 学術講演会プログラム委員 (2001- ).
平等拓範 , L A S E R S 2001, 国際会議プログラム委員 (2001- ). 平等拓範 , 米国スタンフォード大学 , 客員研究員 (1999-2002). 平等拓範 , 宮崎大学 , 非常勤講師 (1999-2000).
平等拓範 , 福井大学 , 非常勤講師 (1999- ). 平等拓範 , 理化学研究所 , 非常勤研究員 (1999- ). 平等拓範 , 物質・材料研究機構 , 客員研究員 (2001- ). 栗村 直 , 日本光学会 , 論文抄録委員会委員 (1997-1998). 栗村 直 , 応用科学会 , 常任評議委員 (1997- ).
栗村 直 , 科学技術庁 , 振興調整費自己組織化作業分科会委員(1997- ). 栗村 直 , 日本光学会 , 企画・事業担当幹事 (2000-2001).
栗村 直 , レーザー学会 , 学術講演会プログラム委員 (2001- ). 庄司一郎 , 日本光学会 , 企画・事業担当幹事 (2001- ). 科学研究費の研究代表者、班長等
平等拓範 , 基盤 B (2) 展開研究 (No. 10555016) 研究代表者 (1998-2000). 平等拓範 , 基盤 B (2) 一般研究 (No. 11694186) 研究代表者 (1999- ). 平等拓範 , 地域連携推進研究 (No. 12792003) 研究代表者 (2000- ).
C ) 研究活動の課題と展望
結晶長が 1 mm以下のマイクロチップ固体レーザーの高出力化，高輝度化，多機能化と高性能な非線形波長変換方式の 開発により従来のレーザーでは困難であった，いわゆる特殊な波長領域を開拓する。このため新レーザー材料の開発，新レー ザー共振器の開発を行う。さらに，マイクロチップ構造に適した発振周波数の単一化，波長可変化，短パルス化についても 検討したい。この様な高輝度レーザーは多様な非線形波長変換を可能にする。そこで，従来の波長変換法の限界を検討す るとともに，これまでの複屈折性を用いた位相整合法では不可能であった高機能な非線形波長変換を可能とする新技術で ある擬似位相整合法のためのプロセス及び設計法の研究開発を行う。
近い将来，高性能の新型マイクロチップ固体レーザーや新しい非線形波長変換チップの研究開発により，中赤外域から紫 外域にわたる多機能な応用光計測を可能とする高機能・広帯域波長可変クロマチップレーザー（C hromatic Microchip L aser S ystem; C hroma-C hip L aser）が実現できると信じている。
分子物質開発研究センター
永 田 央（助教授）
A -1)専門領域：有機化学、錯体化学
A -2)研究課題：
a) 光励起電子移動を利用した触媒反応の開発
b)金属錯体およびポルフィリンを用いた光合成モデル化合物の合成 c) 高効率電子移動触媒を指向した新規金属錯体の開発
A -3)研究活動の概略と主な成果
a) ポルフィリ ンの光励起電子移動を利用したアルコールの酸 化反応系を開発した。ベンジルアルコール、T E M PO (2,2,6,6-tetramethyl-1-piperidinyloxy, free radical) 、デュロキノンのピリジン溶液に触媒量のポルフィリンを加えて可 視光照射すると、ベンジルアルコールの酸化生成物であるベンズアルデヒドが最大70%の収率で得られた。この反 応は、(1) ポルフィリンからデュロキノンへの光励起電子移動、(2) ポルフィリンカチオンラジカルによるT E MPOの 一電子酸化、(3) (2) で生成したT E MPO由来のオキソアンモニウムカチオンによるアルコールの酸化、の三段階から 成 ると 考 え ら れる 。デ ュ ロ キノ ン は ２ 電子 還 元を 受 け て いっ た んテ ト ラ メ チル ヒ ド ロキ ノ ン とな る が 、系中 の T E MPOがテトラメチルヒドロキノンを再酸化するため、デュロキノンが触媒量でも反応は進行する（デュロキノン 20 mol%, T E MPO 200 mol% で最高収率 63% ）。高価な T E MPO の使用を触媒量に抑えるためには T E MPO とヒドロ キノンの反応を抑制する必要がある。デュロキノンのかわりに 2,5- ジ -t- ブチル -1,4- ベンゾキノンを用いたところ、 T E MPO 20 mol% で最高 86% の収率を実現できた。
また、ポルフィリンカチオンラジカルとT E MPOの間の電子移動の効率を上げるために、ポルフィリンとT E MPOを共有結合で 結んだ化合物を合成したところ、触媒反応の効率がポルフィリン・T E MPO間の鎖長に依存することがわかった。この系の詳 細な光化学について現在検討中である。
c) ターピリジン N,N’’-ジオキシド(terpyO2)の金属錯体について研究した。T erpyO2はマンガン・鉄・コバルト・ニッケル のそれぞれ２価イオンとビス型（２：１）の錯体を作る。ニッケル・鉄錯体のＸ線結晶構造解析から、２分子のterpyO2
がそれぞれ meridional 位に３座配位していることがわかった。ターピリジン錯体と異なり、それぞれの terpyO2分子 はC2対称の非平面配座をとっており、錯体全体の対称性はD2となっている。M(III)/M(II)（M=Mn, Fe, Ni）の酸化還元 電位は対応するターピリジン錯体と比較して–0.77から –0.24 V 負側にシフトしている。一方コバルト錯体では C o (III)/C o(II)の電位はわずかに（ +0.03 V ）正側にシフトすることがわかった。
これらのビス型錯体のうち、鉄錯体とコバルト錯体はアセトニトリル中で一部配位子が解離して溶媒が配位することがE S I- MSの結果から示唆された。そこで、３元系錯体の性質を調べる目的でterpyO2・２座配位子（2,2”-ビピリジンなど）・過塩素酸 鉄(II)を１：１：１で混合した溶液の電気化学応答を測定したが、錯体自体が不安定であるか、またはterpyO2のビス型錯体と ２座配位子のトリス型錯体の混合物の応答が得られるのみであった。以前にターピリジンを含む３元系錯体を効率良く合成 する方法としてターピリジンと２座配位子をメチレン鎖で結んだ配位子を報告したが、ジオキシドの場合も同じようなアプロー チが必要であると考えられる。
また、これらの錯体と同様に、低い酸化還元電位を持ちかつ配位環境がターピリジンと類似している錯体を得ることを目的 として、ターピリジンのピリジン環を１つまたは２つピロール環で置き換えた配位子を開発した。これらの配位子はルテニウム と安定な錯体を形成することがわかった。ピロール環１つの配位子についてルテニウム錯体のＸ線構造解析を行い、２分子 の配位子がそれぞれmeridional位に３座配位していることがわかった。配位子はほぼ平面構造で、ビス（ターピリジン）錯体 と構造的には類似している。この錯体の酸化還元電位はルテニウムビス（ターピリジン）錯体にくらべて1 V 負側にシフトして おり、当初狙った通り低い酸化還元電位を持つ錯体が得られた。なお、本配位子は第一遷移金属とは安定な錯体を形成し にくいことがわかった。一方、上述のterpyO2は鉄・マンガン・コバルト・ニッケルとは安定な錯体を形成するが、ルテニウムと 反応させるとオキシドが脱離してターピリジン錯体のみが得られてしまう。従って、これらの配位子は金属の種類に関して相 補的な機能を持っていると言える。
B -1) 学術論文
K. ITO, T. NAGATA and K. TANAKA, “Synthesis and Electrochemical Properties of Transition Metal Complexes of 2,2’:6’,2”- Terpyridine 1,1”-Dioxide,” Inorg. Chem. 40, 6331 (2001).
C ) 研究活動の課題と展望
本年度は主に研究課題のc)に力を入れて取り組んできた。これは分子物質開発研究センターの開発課題研究であるが、本 年度までの結果でこの課題についてはある程度の見通しがついたと考えている。来年度前半を目処に、課題提案者の田中 晃二教授と協力してこれまでの結果をすべて論文発表し、本課題研究を完了する計画である。
研究課題のa)については、前年度までに還元反応を開発したのに対して、今年度は酸化反応の開発を行った。まだ効率の 向上や反応機構の理解に関して不満足な点は残されているものの、実際に機能する系を見つけたことの意味は大きい。人 工光合成系を設計するための役者は揃ったことになる。ただし、昨年度の「分子研リポート」にも書いた通り、これらの反応系 はかなり複雑であり、さらに組み合わせて大きな反応システムを組み上げようとするとさまざまな干渉が起こってくる。 実際、研究課題b)に関連して「多段階レドックスポリマー」を利用した光合成モデル系を作るべく努力したが、反応系同士の 望ましくない干渉のために意図した機能が実現できなかった（このため上では成果として報告していない）。干渉をできるだ け小さくする方策を現在検討している。個々の反応系ごとにアドホック的な方策をとるだけにとどまらず、できるだけ一般性の ある原理を開拓したいと考えている。
鈴 木 敏 泰（助教授）
A -1)専門領域：有機合成化学
A -2)研究課題：
a) アモルファス性有機電子輸送材料の開発 b)有機n 型半導体の開発
A -3)研究活動の概略と主な成果
a) 有機エレクトロルミネッセンス（E L ）素子は次世代のフラットディスプレーとして注目されているが，これを構成 する電子輸送材料は選択の余地がないほどに少ない。このため我々は全フッ素置換されたフェニレンデンドリマー および直線状オリゴマーの合成と評価を昨年度までに行っている。今年度は，ベンゼン環の 1，3，5 位にオリゴパラ フェニレン基をもつ全フッ素置換体の合成と評価を行った。ベンゼン環をそれぞれ10, 13, 16個もつPF -10Y , PF -13Y , PF -16Y は，D S C 測定でガラス転移のみが観測され，安定なアモルファス固体であることがわかった。PF -10Y の電子 移動度は 10
-4
cm
2
/V s であり，アモルファスn 型半導体としてはかなり大きな値を示した。また，PF -10Y は最近注目 されている燐光 E L 素子のホールおよびエキシトンブロック層として最も優れた材料であることがわかった。 b)最近，有機トランジスタ（ F ield E ffect T ransistor:F E T ）に注目が集まっている。これを構成する有機半導体は，たとえ
ばセキシチオフェンに代表されるようにそのほとんどがp 型であり，n 型のものは少ない。p 型および n 型から構成
される消費電力の小さい相補型集積回路を構築するためには，大気中安定で電子移動度の高い有機n型半導体の開 発が必要である。また，有機単結晶を使ったF E T ではレーザー発振や超伝導が観測されるなど基礎物理としても大 きな関心を集めている。有機n 型半導体は既存の化合物かその改良にとどまっており，合理的な分子設計による全 く新しい分子というのは見当たらない。我々は，有機 E L 素子の電子輸送材料開発から得た知識を使い，有機 F E T に 適した新規n 型半導体の開発を進めている。具体的には全フッ素置換により電子受容性を高め，分子骨格にはでき
るだけ平面性の高いものを用いる。これにより，電子注入が改善され，結晶性が高くなることにより電子移動度の向 上が期待できる。今年度，目標としていた完全フッ素化セキシチオフェンの合成に成功した。Ｘ線構造解析によると この分子は結晶中で完全な平面で，π スタック構造をとることがわかっている。現在トランジスタの作成を進めて いるが，この方向での高い電子移動度が期待できる。
B -1) 学術論文
Y. SAKAMOTO, S. KOMATSU and T. SUZUKI, “Tetradecafluorosexithiophene: The First Perfluorinated Oligothiophene,” J. Am. Chem. Soc. 123, 4643 (2001).
M. IKAI, S. TOKITO, Y. SAKAMOTO, T. SUZUKI and Y. TAGA, “Highly Efficient Phosphorescence from Organic Light-Emitting Devices with an Exciton-Block Layer,” Appl. Phys. Lett. 79, 156 (2001).
B -4) 招待講演
鈴 木 敏 泰 , 「フッ素 化フェニレンデンドリマーおよびオリゴマーの 合 成と有 機 発 光 素 子 への応 用 」, 有 機フッ素 化 学 セミナー, 岡山 , 2001 年 9 月 .
C ) 研究活動の課題と展望
最近，次世代の有機電子材料として｢単一分子素子｣や「ナノワイヤー」等のキーワードで表される分野に注目が集まってい る。S PM技術の急速な発展により，単一分子メモリ，単一分子発光素子，単一分子ダイオード，単一分子トランジスタなど基 礎研究が現実的なものとなってきた。一個の分子に機能をもたせるためには，従来のバルクによる素子とは異なった分子設 計が必要である。計測グループとの密接な共同研究により，この新しい分野に合成化学者として貢献していきたい。現在行っ ている有機半導体の開発は，単一分子素子研究の基礎知識として役立つものと信じている。
田 中 彰 治（助手）
A -1)専門領域：構造有機化学、分子スケールエレクトロニクス
A -2)研究課題：
a) シリコンナノテクノロジーとの融合を目指した大型分子機能システムの開発
A -3) 研究活動の概略と主な成果
a) 極限の機能集積度（１機能ユニット／平方ナノメータ）を有する「真に分子レベルの電子情報処理システム」の創出 に至る中長期目標として，単一の大型平面分子骨格内に多種多様な分子機能ユニットを定序配列に作り込むプレー ナー型モノシリック機能集積化分子の開発があげられる。その実現を目指して，本研究では可溶性・中分子量の機能 分子モジュールを各種開発し，理論予想や実験条件に応じてモジュールを選択・結合する大型分子構築法について 検討を進めている。一般に分子合成と半導体ナノテクノロジーとの融合を考慮した場合，機能分子群の組織化サイ ズとしては 10 nm× 10 nmから 100 nm × 100 nmが一応の数値目標と考えられる。本研究では，10 nm × 10 nm領域 までは単一大型分子で対応し，それ以上のサイズ領域においては超分子的な方法論を用いることとした。具体的な 研究課題は以下のとおり。
i) 電子構造制御用分子ブロックの開発：バルクレベルの電子素子の機能は半導体バンドのヘテロ接合に伴う現象を活用 するものであるが，分子スケールエレクトロニクスにおいてはバンド−分子軌道間，並びに分子軌道−分子軌道間のヘテロ 接合が機能源と考えられる。その実験的検討を系統的に遂行するための分子開発として，フロンティア軌道準位を広範に 変化させた一連の分子ブロック群の開発を進めている。本年度は，各ブロックを鎖状高分子化した場合の電子構造につい て九大・有機化学基礎研究センター理論グループとの共同研究を行った。 [J. Phys. Chem. B, in press]
ii) 被覆型分子ワイヤーブロックの開発：パイ共役分子鎖内のキャリアー移動について安定性・信頼性を確保するため，分 子鎖に絶縁層を付与する研究が進展している。本研究では，絶縁層部の配置や構造における欠陥を極限まで抑止するた め，絶縁部を共有結合で強固に固定した分子電線（分子エナメル線）の逐次合成について検討を行っている。現在までに， 鎖長 1∼ 10 nmまでのブロックの合成に成功している。
iii) 分子ジャンクションブロックの開発：分子鎖を格子状に精密配列するための分子ジャンクション部位の新規合成を行っ た。現在，大型鎖状分子のラダー化について検討を行っている。
iv) 分子アンカーブロックの開発：各種金属や半導体基板上に機能分子系を配置・固定化するためのアンカー分子ブロック として，共有結合タイプ，水素結合タイプ，及び配位結合タイプのものを新規合成した。
v) 基板上における分子組織化法の新規開発：各種の構造修飾を行った鎖状分子の基板上での構造特性を系統的に解明 するため，物質・材料研究機構ナノマテリアル研究グループとの共同研究を進めている。本年度は，アルキル鎖や絶縁被覆 部位を有する鎖状分子について高分解能S T M計測を行い，その実空間像から基板上での分子構造と自己組織化能との 相関について明らかにした。そのフィードバックとして，基板上で特異的に機能しうる分子認識システムの新規開発を進め ている。
B -2) 国際会議のプロシーディングス
S. TANAKA and Y. YAMASHITA, “Novel Synthetic Approach to 5-10 nm Long Functionalized Oligothiophenes,” Synth. Met. 119, 67 (2001).
S. TANAKA and Y. YAMASHITA, “Novel Synthetic Approaches to Multifunctional π-Conjugated Oligomers for Molecular Scale Electronics,” Trans. Mater. Res. Soc. Jpn. 26, 739 (2001).
B -4) 招待講演
田中彰治 , 「自己組織化能を有する大型分子の設計・開発」, 第 2回 宇宙環境利用推進センター・ナノ構造体の自己組織 化研究会 , 東京 , 2001 年 9月 .
B -6) 学会および社会的活動 学会の組織委員
分子研分子物質開発研究センター・特別シンポジウム「分子スケールエレクトロニクスにおける新規分子物質開発」主催 者 (1998).
応用物理学会・日本化学会合同シンポジウム「21世紀の分子エレクトロニクス研究の展望と課題―分子設計・合成・ デバイスからコンピュータへ―」日本化学会側準備・運営担当(2000).
第 12回日本ＭＲＳ学術シンポジウム：セッション H「単一電子デバイス・マテリアルの開発最前線 ∼分子系・ナノ固体系 の単一電子デバイス∼」共同チェア (2000).
First International Conference on Molecular Electronics and Bioelectronics, 組織委員 (2001).
C ) 研究活動の課題と展望
本研究は「最も狭義の分子エレクトロニクス」の立場をとるものであり，システムの全構成分子の各々に対しユニークなアドレ スと電子機能を割り振ることを前提とした分子開発を進めている。そのための要素技術は分子の高次組織化法であるが，こ の課題に関し現在主流となっている分子設計戦略は，合成簡便な低分子ブロックベースの超分子アーキテクチャである。し かし，D NAに代表される生体情報処理システムの主幹をなす分子物質系が「各種機能ユニットが共有結合により定序配列 に組み込まれた大型分子，並びにそれら大型分子の超構造体」であることを考えると，分子エレクトロニクスにおける大規模・ 素子集積化においても大型分子が根幹構成ユニットとなる可能性は大であると考えている。一般に合成に多大な労力が必 要となる大型分子ブロックの新規開発ではあるが，分子開発者として挑戦する魅力は多々あるものと考えている。
桑 原 大 介（助手）
A -1)専門領域：核磁気共鳴
A -2)研究課題：
a) スピンエコー NMR 法の新たな可能性 b)
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N overtone 断熱的反転パルスを用いた R E D OR 現象の観測
A -3)研究活動の概略と主な成果
a) マジック角試料回転（ MA S ）とスピンエコー NMR 法の組み合わせは，これまでは もっぱら 固体状態のスピン系の 間接スピン−スピン結合を測定するために用いられてきた。我々はMA S条件下でスピンエコーNMR 法を炭素−炭 素（
13C–13C ）2スピン系に適用した。その結果，今までに観測されたことのない複数の共鳴線が出現した。我々は付加
的な共鳴線の位置および強度を表す解析式を導いて，それらの共鳴線の位置が試料回転周波数と化学シフト等方値 差により決まることを見出した。さらに付加的な共鳴線は同種核間双極子相互作用が存在する時のみ生じることが わかった。
b)固体粉末試料中の炭素−窒素核間距離を測定するために開発されたR otational echo double resonance（R E D OR ）NMR 法は，測定対象となるスピン系の窒素核を
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N で同位体置換しないと使えない。本研究では，天然で 99.6% の存在比 をもつ
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N をそのまま用いて R E D OR の実験を行うことを試みた。固体粉末試料中の
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N スピンは，大抵 1 MHz を超 える 核四 極子 結合 定数 をも つため ，いま まで はほ とんど N M R 測定 で利 用さ れた こと がな かった 。本研 究で は， overtone 断熱的反転パルスを使って
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N スピンの磁化を反転させることを行った。
B -1) 学術論文
H. FUJIMORI, D. KUWAHARA, T. NAKAI and S. MIYAJIMA, “ Transient 13C-1H nuclear overhauser effect in liquid crystal,” J. Phys. Soc. Jpn. 70, 1117 (2001).
D. KUWAHARA, T. NAKAI, J. ASHIDA and S. MIYAJIMA, “Real figure of two-dimensional spin-echo NMR spectra for a homonuclear two-spin system in rotating solids,” Mol. Phys. 99, 939 (2001).
B -2) 国際会議のプロシーディングス
D. KUWAHARA, T. NAKAI, J. ASHIDA and S. MIYAJIMA, “Novel structure discovered on two-dimensional spin-echo NMR spectra for a homonuclear two-spin system in rotating solids,” Proceedings of 14th Conference of the International Society of Magnetic Resonance 130 (2001).
C ) 研究活動の課題と展望
MA Sを行っている粉末試料にスピンエコーNMR 法を用いると，核間距離に関する情報が簡単に手に入る。しかしながら こ の手法では，隣り合った炭素−炭素間の距離しか測定することができない。それは付加的な共鳴線の強度が非常に小さい からである。今後は，比較的長い核間距離をもったスピン系に対しても この手法を用いて距離情報を引き出すことを考えた い。また
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Nスピンのovertone断熱的反転パルスを用いたR E D OR の実験に関しては，
13C–14Nスピン系のハミルトニアンを
装置開発室
渡 辺 三千雄（助教授）
A -1)専門領域：装置開発
A -2)研究課題： a) 摩擦・摩耗
A -3)研究活動の概略と主な成果
a) 試作B all on D isk摩擦試験機により，エンジニアリングプラスチック，バイコートなどの摩擦係数と耐摩性を評価し た。また，各種鋼材とセラミックスの組み合わせによる摩擦特性を評価した。
b)個体潤滑膜作製用のミキサーを試作し，得られた個体潤滑膜の摩擦特性を評価した。
C ) 研究活動の課題と展望
A -2) 項で述べた項目を逐次推進し，装置開発室の技術向上を図る。
極端紫外光実験施設
鎌 田 雅 夫（助教授）
＊）
A -1)専門領域：放射光科学、光物性
A -2)研究課題：
a) 固体の内殻励起状態とその減衰過程の研究 b)光誘起現象（脱離、相転移）のダイナミックスの研究 c) 半導体表面の電子状態の研究
d)放射光科学の新しい方法論の開発
A -3)研究活動の概略と主な成果
a) 固体の内殻励起状態は，輻射過程，電子放出，欠陥生成，脱離などの種々の脱励起過程を経て，エネルギーを散逸する。 これらの各過程の起こる機構やその中の物性情報などを解明する目的で研究を行っている。たとえば，オージェフ リー発光物質の光電子分光測定などを行い，無輻射過程による内殻励起子の減衰機構を明らかにした。
b)結晶を光励起すると，構造や機能などが基底状態と異なった新たな光誘起相が出現することがある。これらの光誘 起現象は，非平衡電子格子状態や協同現象の理解を要求する興味深いテーマである。これを明らかにするために，京 大や産総研と共同で電子状態や構造変化の測定を行い，スピンクロスオーバー錯体を光励起した際の電子状態の変 化を明らかにした。
c) 結晶表面はバルクとは異なった構造と電子状態を示し，表面に特有の物性を発現させたりする。そこで，清浄ならび に吸着した半導体表面の電子状態を調べている。たとえば，GaA sや超格子について，C sや酸素を共吸着させた負の 電子親和力表面の形成過程を光電子分光法で明らかにした。また，レーザーとの同期システムを用いて，光誘起起電 力のダイナミクス測定を続行中である。
d)放射光を有効に利用するためには，新しい測定法の開発が必要である。スピン角度分解光電子分光法，レーザー光と の組み合わせ実験，時間分解測定，分光器，顕微分光の開発などを行っている。たとえば，京大，信州大，岡山大，香川 大，大阪歯科大などと共同して，放射光とレーザー光との組み合わせにより，１光子遷移とは異なった選択則に従う ２光子励起を行い，ｐ励起子のエネルギー位置を決定することに成功した。また，レーザー変調反射法，赤外過渡吸 収分光などの放射光とレーザーの組み合わせ実験を行なった。
B -1) 学術論文
S. ASAKA, M. ITOH and M. KAMADA, “Ultraviolet light amplification within a nanometer-sized layer,” Phys. Rev. B 63, 81104 (2001).
S. TANAKA, S. D. MORE, J. MURAKAMI, M. ITOH, Y. FUJII and M. KAMADA, “Surface photovoltage effects on p- GaAs(100) from core-level photoelectron spectroscopy using synchrotron radiation and a laser,” Phys. Rev. B 64, 155308-1 (2001).
